Музей при Московском почтамте был создан ещё в 1912 году, сразу после завершения строительства собственного здания. В качестве первого экспоната новому музею князем Куракиным был подарен портрет Петра Великого. К сожалению, судьба этого портрета, как многих других экспонатов того времени и самого музея в целом, неизвестна. Единственное, что сохранилось, так это планы старого здания почтамта, а на них – помещения, которые до 1917 года занимал музей. Как бесценное напоминание о работниках почтамта того времени в музее хранятся альбомы, выпущенные к открытию нового здания почтамта. На фотографиях есть изображения всех работников почтамта 1910 года.
Начало современной экспозиции было положено в пятидесятые годы прошлого века. Многие документы, кое-какая мебель, старые книги и альбомы с фотографиями бережно хранились в библиотеке, цехах почтамта, в некоторых отделениях почтовой связи. Много ценных материалов предоставил Санкт-Петербургский музей связи им. Попова, с которым у Московского почтамта сложились давние дружеские отношения.
Большой интерес посетителей музея вызывает личный архив почтмейстера Рубановского. Здесь представлены редчайшие документы, касающиеся не только трудовой деятельности почтмейстера, но и семейные документы и вещи: формулярный список Кобринского почтмейстера Рубановского (прообраз нашей трудовой книжки), аттестат об окончании гимназии его дочери, старинный фотоаппарат, много семейных фотографий, открыток и других мелочей, переносящих в другую эпоху. Все эти материалы были переданы правнуками Кобринского почтмейстера, который по их словам был переведен на службу в Московский почтамт.
В музее также можно увидеть уникальные архивные описи российской почты XVIII-XIX веков, сундуки и баулы для перевозки почты, элементы сбруи ямщицкой тройки, старинную мебель, установленную в здании почтамта в 1912 году, гравюры с изображением почтовой формы, средств передвижения, почтовые ящики и многое другое.
XX век представлен большой коллекцией писем, марок, телеграмм, фотографий, разнообразными почтовыми ящиками, автоматами по продаже открыток и конвертов 60-х – 70-х годов, сувенирной продукцией, выпущенной к разным юбилеям Московского почтамта.
Особое место в музее занимает экспозиция, посвящённая работе Моспочтамта в годы Великой Отечественной войны. Здесь представлены армейские средства связи, письма и телеграммы фронтовиков, уникальные щипцы для сбрасывания «зажигалок» с крыши почтамта и др.
Нынешняя экспозиция открылась ко Дню российской почты 9 июля 2000 года в помещении на Чистопрудном бульваре, в доме по соседству с почтамтом, где находится в настоящее время